(19)国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202210719764.0 (22)申请日 2022.06.23 (71)申请人 湖南大学 地址 410000 湖南省长 沙市岳麓区麓山 南 路麓山门 (72)发明人 胡爱平　王先鹏　陈小华　唐群力　 (74)专利代理 机构 长沙轩荣专利代理有限公司 43235 专利代理师 姚兴 (51)Int.Cl. C01B 32/184(2017.01) C09K 5/14(2006.01) H05K 7/20(2006.01) (54)发明名称 一种具有三明治结构的石墨烯基热界面材 料及其制备方法 (57)摘要 本发明提供了一种具有三明治结构的石墨 烯基热界面材料及其制备方法， 利用石墨烯薄膜 和石墨烯气凝胶分别在面内和面外的高导热性， 以氧化石墨烯和高分子纤维为前驱体， 通过控制 水分的双向蒸发过程， 使表层溶质倾向于水平排 列， 而内腔溶质仍为随机取向的水凝胶状态， 经 冷冻干燥和热还原后得到由表层致密膜和3D多 孔腔体组成具有三明治结构的石墨烯基热界面 材料。 由于具有水平和垂直方向的双导热通道， 本发明制备的石墨烯基热界面材料不仅可以避 免局部热点问题， 还可以实现热流从热源向热沉 的快速传递。 权利要求书1页 说明书4页 附图2页 CN 115092916 A 2022.09.23 CN 115092916 A 1.一种具有三明治结构的石墨烯基热界面材料的制备方法， 其特征在于， 包括如下步 骤： (1)取氧化石墨烯超声分散至去离子水中， 再加入高分子纤维， 机械搅拌使其在氧化石 墨烯水溶液中分散均匀获得混合溶 液； (2)将所述混合溶液转移至双面蒸发器 中， 置于烘箱内缓慢 组装， 待浆料表面形成致密 的薄膜层时， 停止加热， 得到由致密膜和水凝胶构成的组装体； (3)将所述组装体真空冷冻干燥， 在氩气氛围下进行热处理， 施加一定压力后获得具有 三明治结构的石墨烯基热界面材 料。 2.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(1)中超声分散时间为30～ 120min。 3.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(1)中高分子纤维为聚丙烯 纤维、 聚丙烯腈纤维、 聚酰亚胺纤维、 聚乙烯醇纤维、 聚酯纤维、 芳纶纤维、 芳香族聚酰胺纤 维、 沥青纤维中的一种或几种。 4.根据权利 要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(1)中机械搅拌的转速为200 ～20000r/min。 5.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(2)中双面蒸发器的直径为 50mm， 衬底为多孔基材， 孔径大小为0.2 ～0.5 μm。 6.根据权利要求1所述的制备 方法， 其特 征在于， 所述 步骤(2)中组装温度为3 0～60℃。 7.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(3)中热处理温度为1000～ 3000℃， 时间为1～3 h。 8.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述步骤(3)中施加的压力0～ 100Kpa。 9.根据权利要求1所述的制备方法， 其特征在于， 所述具有三明治结构的石墨烯基热界 面材料的厚度通过改变步骤(1)中的混合溶 液的用量或者 其溶质的质量浓度加以调控。 10.一种如权利要求1 ‑9任一项所述的制备方法获得的具有三明治结构的石墨烯基热 界面材料， 其特征在于， 所述石墨烯热界面材料面内和面外热导率分别为8～160W  m‑1K‑1和 1～15W m‑1K‑1。权　利　要　求　书 1/1 页 2 CN 115092916 A 2一种具有三明治结构的石墨烯基热 界面材料及其制备方 法 技术领域 [0001]本发明涉及热界面材料领域， 特别涉及一种具有三明治结构的石墨烯基热界面材 料及其制备 方法。 背景技术 [0002]近年来， 电子器件功率密度 明显提高， 使电子产品在运行过程中短时间内积聚大 量热量， 导致芯片温度急剧上升。 如果积聚的热量不能迅速有效地散发出去， 会引起电子元 件过早老化、 异常或损坏。 由于固体表面不可避免地存在凹凸不平的空隙， 发热器件和热沉 的贴合表面容易充满导热性极差的空气， 从而产生较高的接触热阻。 为了克服这一问题， 热 界面材料通常被用于填补热源和热沉之 间的微间隙， 以降低界面热阻， 提高散热效率。 目前 常用的热界面材料主要是由一些高导热陶瓷填料和聚合物基体复合而成， 热导率一般为 0.1～5W m‑1K‑1， 难以满足电子设备 快速发展带来的新型散热需求。 [0003]石墨烯是由单层sp2杂化碳原子排列而成的六方晶体， 其理论热导率 高达5300W  m ‑1K‑1， 是目前发现的导热性能最好 的材料， 此外， 石墨烯还是世界上最坚固的材料之一， 杨 氏模量超过1TPa。 丰富独特的物化特性使其被视为最理想的导热候选材料， 近年来得到了 广大热管理研究人员的青睐。 [0004]石墨烯薄膜由于具有超高的面内热导率， 被广泛应用于平面内热扩散材料， 以实 现热量的均匀分布， 避免产生局部热点。 专利CN  114408908A以氧化石墨烯浆料为前驱体， 通过涂布、 石墨化和热压等工艺制得面内热导率超过1100W  m‑1K‑1的石墨烯薄膜。 然而， 致 密的层叠结构导致石墨烯薄膜具有较高的压缩模量和较差的面外导热能力， 使其在热界面 材料方面的应用受到限制。 [0005]由于典型的3D互联结构， 石墨烯气凝胶可以将2D石墨烯片上的优异平面导热能力 延伸到面外方向， 并且具有良好的可压缩性， 在开发高性能热界面材料方面存在巨大 的发 展前景。 然而， 较高的表面粗糙度使石墨烯气 凝胶难以实现热源表面高额热量的快速扩散， 容易引起局部热点问题。 [0006]基于以上考虑， 如果汲取石墨烯薄膜和气凝胶的各自优点， 设计一种由致密表面 膜和3D气凝胶腔 体组成的具有三明治 结构的热界面材料， 就可以同时实现面内均热和面外 传热的目的。 但是， 目前尚未有研究报道过这种特殊结构的构建方法。 发明内容 [0007]针对现有技术的不足， 本发明通过控制 水分的双向蒸发过程， 使表层石墨烯倾向 于水平排列， 而内腔石墨烯仍为 随机取向的水凝胶状态， 经冷冻干燥和热还原后得到表层 致密、 内腔呈3D多孔结构的热界面材料， 由此在体系中构建了水平和垂直方向的双导热通 道； 同时， 利用超细高分子纤维作为1D增强体， 通过共价作用进一步巩固了这种3D导热网 络， 来实现三明治结构的构建。 [0008]为了达到上述目的， 本发明的实施例提供了一种具有三明治结构的石墨烯基热界说　明　书 1/4 页 3 CN 115092916 A 3